氮氧化物(NOₓ)是大气污染的重要来源,其高效催化还原对环境保护和“蓝天保卫战”具有重要意义。选择性催化还原(SCR)技术作为主流脱硝手段,依赖于对反应过程中表面物种演变与活性中间体的深入理解。近年来,原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)与反应池耦合的技术,成为揭示NOₓ还原机理的有力工具。
原位漫反射反应池将催化反应器与高灵敏度红外光谱仪集成,在真实反应条件下(如特定温度、气体组成和空速)实时监测催化剂表面的吸附态分子与反应中间体。其核心在于“原位”——即在不中断反应、不破坏催化剂结构的前提下,获取动态化学信息。对于NOₓ还原体系(如NH₃-SCR或H₂-SCR),该技术可清晰识别硝酸盐(NO₃⁻)、亚硝酸盐(NO₂⁻)、铵离子(NH₄⁺)、—NH₂物种以及N–N偶联产物等关键中间体的生成、转化与消失过程。
例如,在V₂O₅-WO₃/TiO₂催化剂上进行NH₃-SCR反应时,原位DRIFTS可观察到低温下Brønsted酸位吸附的NH₄⁺与气相NO反应生成N₂和H₂O,而高温下则以Lewis酸位上的—NH₂与NO发生Eley-Rideal机理为主。通过时间分辨光谱,研究人员还能追踪不同NOₓ物种(如单齿硝酸盐vs.双齿硝酸盐)的反应活性差异,进而解释催化剂在宽温域内的性能变化。
此外,该系统还可结合同位素标记(如¹⁵NO或ND₃)进一步确认反应路径,或与质谱、X射线吸收谱等联用,构建多维度表征网络。现代DRIFTS设备配备快速扫描干涉仪与智能基线校正算法,显著提升了信噪比与时间分辨率,使毫秒级瞬态过程的捕捉成为可能。

总之,原位漫反射反应池耦合FTIR技术凭借其高表面敏感性、实时性和工况兼容性,为NOₓ还原催化机理研究提供了原子尺度的“动态镜头”。它不仅助力阐明复杂反应网络,更为高性能脱硝催化剂的理性设计与工艺优化奠定科学基础,在推动绿色低碳技术发展中发挥着关键的作用。